La trama se desarrolla dos años después de la segunda película (Mahou Shoujo Lyrical Nanoha: The Movie 2nd A’s) y sigue el día a día de dos hermanas, Amitie y Kyrie Florian, quienes son habitantes del planeta Eltria. Cuando Kyrie, la hermana menor, se da cuenta de que su padre está muriendo de una enfermedad incurable, se dispone a encontrar el Libro del Cielo Nocturno, un artefacto mágico perteneciente a Yagami Hayate, quien vive en la Tierra. Con el objetivo en la mira, Kirye viaja a la tierra en búsqueda del ya mencionado libro y es seguida por su hermana mayor Armitie, quien quiere evitar que su hermana pequeña cometa un error al tratar de hurtar un objeto mágico ajeno.
