La historia tiene lugar cuatro años después de Mahou Shoujo Lyrical Nanoha StrikerS. Vivio Takamachi es una estudiante de primaria de cuarto curso en la Academia de Magica Santa Hilde. Vivio ha aprendido a conjurar su forma adulta y ya tiene su propio dispositivo mágico, llamado Sacred Heart. Ese último se lo dio Nanoha, a la que Vivio prometió que nunca usaría magia para hacer travesuras. Sin embargo, aparece otra misteriosa magical girl que se enfrenta a ella...
